1909年進入電影界之前曾經(jīng)干過各種職業(yè)。他很早就在格里菲斯的電影中演出,1917年已經(jīng)成為約翰·福特和別的導(dǎo)演拍攝的西部片中的動作明星。他和福特合作幾十年,拍攝二十六部影片,經(jīng)常扮演一個叫夏安·哈利的人物。偶爾還和福特合作創(chuàng)作劇本,從事制片和導(dǎo)演。1929年他為米高梅公司拍攝了探險片《人獸奇觀》,在導(dǎo)演范達克帶領(lǐng)下遠(yuǎn)赴非洲,工作七個月,歷盡艱苦,他扮演的主角給人以深刻印象。之后他開始了表演生涯中的第二個階段,成為一位出色的性格演員。1939年以《民主萬歲》獲第十二屆奧斯卡最佳男配角提名。
1947年因冠心病去世。1948年,約翰·福特在影片《荒漠三雄》的片頭特別加上“獻給早年西部天空的明星——哈里·凱瑞”的獻詞。
1991GoldenBootAwardsInMemoriamAward1940奧斯卡最佳男配角史密斯先生到華盛頓